L’ICFO aclareix com es forma un precursor de la superconductivitat

Solem associar els efectes quàntics amb l’àmbit microscòpic dels àtoms, electrons i fotons. Tanmateix, alguns fenòmens quàntics tenen lloc a escales molt més grans, fins i tot macroscòpiques. La superconductivitat i la superfluidesa, per exemple, permeten que els corrents elèctrics o els líquids flueixin sense resistència quan s’assoleixen temperatures ultrafredes. Tot i que aquestes fases quàntiques exòtiques de la matèria sorgeixen a partir d’interaccions subtils entre els portadors de càrrega (com els electrons) i la xarxa atòmica, els seus efectes es manifesten en el règim macroscòpic.

L’ona de densitat de càrrega (CDW, per les seves sigles en anglès) sol aparèixer com a precursor d’aquestes fases quàntiques correlacionades i podria ser clau a l’hora d’assolir-les a temperatura ambient. Aquesta es manifesta quan tant la distribució dels electrons com les posicions dels àtoms formen un patró ondulatori repetitiu (o, més tècnicament, una estructura de supercèl·lula periòdica). Tanmateix, el mecanisme principal darrere la formació de la CDW en alguns materials (com el TiSe₂) continua essent objecte de debat. Alguns l’atribueixen a interaccions entre electrons i fonons (excitacions col·lectives dels àtoms en un sòlid), mentre que d’altres apunten a correlacions entre excitons (estats lligats entre un electró que abandona el seu lloc a la banda de valència i el forat que deixa enrere). Fins ara, els experiments no han pogut distingir clarament entre les dues hipòtesis.

Investigadors de l’ICFO del grup d’Attoscience and Ultrafast Optics, l’Igor Tyulnev, el Dr. Lenard Vamos i la Julita Poborska, liderats pel Prof. ICREA Jens Biegert; juntament amb investigadors del grup de Quantum Optics Theory, el Dr. Lin Zhang i el Prof. ICREA Maciej Lewenstein, han adoptat un enfocament radicalment nou aplicant l’espectroscòpia de generació d’harmònics alts (una tècnica làser que fa que els materials emetin llum en forma d’harmònics superiors al feix incident) a un sistema CDW.

El mètode ha resultat ser extremadament sensible al moviment atòmic i als canvis de simetria en el material, revelant que el desplaçament atòmic en diferents direccions espacials afecta la intensitat de la CDW de manera corresponent. A més, gràcies a aquesta nova tècnica òptica ultraràpida, ara és possible accedir a l’escala temporal de la resposta excitònica, mentre que el procés pot modelar-se mitjançant teoria de camp mitjà. L’estudi, publicat a Communications Materials, també va comptar amb la col·laboració de l’ETH Zurich, la Universitat Adam Mickiewicz, el Donostia International Physics Center i la Universitat de València.

Cap a la resolució d’un debat històric sobre la formació de la CDW

En particular, l’equip va investigar el TiSe₂ enviant-hi un pols làser de l’infraroig mitjà i mesurant la intensitat dels harmònics resultants en totes direccions. La mostra va ser col·locada en una cambra criostàtica dissenyada amb molta cura, que va permetre als investigadors reduir la temperatura fins als 14 Kelvin (molt per sota de la temperatura de transició de fase de 200 Kelvin), cosa que els va permetre observar el comportament de la CDW.

Les mesures van demostrar que, quan els àtoms es desplacen de manera diferent al llarg de diverses direccions, la resposta en harmònics alts varia en conseqüència a cada direcció. “Fins i tot un petit desplaçament pot desencadenar un canvi macroscòpic, provocant una variació molt forta en el senyal harmònic”, comenta Igor Tyulnev, primer autor de l’article. “Això no s’havia observat amb tècniques tradicionals com l’ARPES, i només s’havia insinuat recentment en estudis amb STM —probablement perquè els mètodes anteriors descartaven el senyal com a soroll o no eren prou sensibles per detectar-lo.” Com que la intensitat de la CDW està directament relacionada amb el moviment atòmic, en la pràctica el senyal harmònic va actuar com una sonda sensible a aquesta fase quàntica.

Per entendre millor la connexió entre la generació d’harmònics alts, el desplaçament atòmic i el comportament de la CDW, l’equip va col·laborar amb el Prof. ICREA Maciej Lewenstein i el seu grup a l’ICFO. Les seves aportacions teòriques van ser crucials per interpretar els resultats experimentals i revelar els mecanismes subjacents en joc.

Més enllà de les aportacions científiques, la tècnica també ofereix avantatges pràctics. Com que és una sonda totalment òptica i no invasiva, és més senzilla i accessible que els mètodes tradicionals, cosa que la fa ideal per estudiar i caracteritzar cristalls, materials 2D i nanodispositius. A més, donat que tant els efectes excitònics com els fonònics influeixen en la generació d’harmònics alts, aquesta eina podria utilitzar-se per estudiar-los i, potencialment, distingir-los entre si. Segons el Prof. ICREA de l’ICFO Jens Biegert, autor sènior de l’estudi: “El nostre enfocament podria ajudar a resoldre el debat històric sobre el mecanisme principal darrere la formació de la CDW en el TiSe₂. Amb una mica de sort, aviat podrem respondre la gran pregunta: la CDW sorgeix a partir d’efectes electró-fonó o excitònics?”

Referència:

Tyulnev, I., Zhang, L., Vamos, L. et al. High harmonic spectroscopy reveals anisotropy of the charge-density-wave phase transition in TiSe2. Commun Mater 6, 152 (2025).

DOI: https://doi.org/10.1038/s43246-025-00873-5

---

Agraïments:

J.B. acknowledges financial support from the European Research Council for ERC Advanced Grant “TRANSFORMER” (788218), ERC Proof of Concept Grant “miniX” (840010), FET-OPEN “PETACom” (829153), FET-OPEN “OPTOlogic” (899794), FET-OPEN “TwistedNano” (101046424), Laserlab-Europe (871124), MINECO for Plan Nacional PID2020–112664 GB-I00; QU-ATTO, 101168628; AGAUR for 2017 SGR 1639, MINECO for “Severo Ochoa” (CEX2019-000910-S), Fundació Cellex Barcelona, the CERCA Programme/Generalitat de Catalunya, and the Alexander von Humboldt Foundation for the Friedrich Wilhelm Bessel Prize. I.T. and J.B. acknowledge support from Marie Skłodowska-Curie ITN “smart-X” (860553). ICFO-QOT group acknowledges support from the European Research Council for AdG NOQIA; MCIN/AEI (PGC2018-0910.13039/501100011033, CEX2019-000910-S/10.13039 / 501100011033, Plan National FIDEUA PID2019-106901GB-I00, Plan National STAMEENA PID2022-139099NB, I00, project funded by MCIN/AEI/10.13039/501100011033 and by the “EU NextGenerationEU/PRTR" (PRTR-C17.I1), FPI); QUANTERA MAQS PCI2019-111828-2; QUANTERA DYNAMITE PCI2022-132919, QuantERA II Programme co-funded by EU Horizon 2020 program Grant No 101017733; Ministry for Digital Transformation and of Civil Service of the Spanish Government through the QUANTUM ENIA project call - Quantum Spain project, and by the European Union through the Recovery, Transformation and Resilience Plan - NextGenerationEU within the framework of the Digital Spain 2026 Agenda; Fundació Cellex; Fundació Mir-Puig; Generalitat de Catalunya (European Social Fund FEDER and CERCA program, AGAUR Grant No. 2021 SGR 01452, QuantumCAT\U16-011424, co-funded by ERDF Operational Program of Catalonia 2014-2020); Barcelona Supercomputing Center MareNostrum (FI-2023-3-0024); Funded by the EU. This project has received funding from the EU’s Horizon Europe research and innovation program under grant agreement No 101080086 NeQSTGrant Agreement 101080086 — NeQST; ICFO Internal “QuantumGaudi” project. This study forms part of the Advanced Materials programme and was supported by MCIN with funding from European Union NextGenerationEU (PRTR-C17.I1) and by Generalitat Valenciana.